- Tytuł:
-
Catalytic decomposition of N2O using a new generation of functionalized microporous and mesoporous inorganic materials
Katalityczny rozkład N2O z zastosowaniem nowoczesnych, funkcjonalizowanych mikro- i mezoporowatych materiałów nieorganicznych - Autorzy:
- Rutkowska, M.
- Powiązania:
- https://bibliotekanauki.pl/articles/172698.pdf
- Data publikacji:
- 2015
- Wydawca:
- Polskie Towarzystwo Chemiczne
- Tematy:
-
nitrous oxide
catalytic decomposition
micro-mesoporous material
zeolites
podtlenek azotu
rozkład katalityczny
materiał mikro-mezoporowaty
zeolity - Opis:
-
In the framework of the presented doctoral thesis, different groups of a new
generation of functionalized microporous and mesoporous inorganic materials
were prepared. The studies included synthesis and post synthesis modification of:
mesoporous silica (SBA-15) modified with metals by MDD method, hydrotalcite‑
-like materials, nanostructured Co-Ce-O systems, hierarchical materials originated
from mesoporous silicas and Beta zeolite nanoparticles, mesoporous Beta zeolite
obtained using mesotemplate-free method, ZSM-5 and Y zeolites calcined at different
temperatures.
Physicochemical properties of the obtained materials were studied by various
techniques such as: low-temperature N2 sorption, X-ray diffraction, TG and ICP
analyzes, EPR, IR-DRIFT and UV-vis-DR spectroscopies, SEM and TEM images,
X-ray photoelectron spectroscopy, NH3-TPD and H2-TPR.
The obtained samples were tested as catalysts in low-temperature (250–500°C)
N2O decomposition. Nitrous oxide is one of the greenhouse gases with a very long
lifetime in the atmosphere (about 150 years) and high Global Warming Potential
(about 310 times of GWP of CO2). Nitric acid plants are the main source of N2O
emission among chemical industry and the commercial technology for reduction
of this emission, fulfilling all industrial needs, is still not available. Thus, extensive
studies in this area are necessary to reduce the harmful impact of N2O on the environment.
All the tested catalysts were active in N2O decomposition, however the best
results were achieved over nanostructured Co-Ce-X systems obtained using reverse
microemulsion method and SBA-15 modified with Rh and Cu, Fe, Ti or Al by MDD
method. Over the Co-Ce-X samples 100% of N2O conversion was obtained at about
400°C, while for Rh modified SBA-15 at about 450°C. It was found that Co3O4 spinel
(redox centers) is responsible for high activity of Co-Ce-X systems. However,
activity of this catalyst was enhanced by the presence of ceria increasing the oxygen
mobility on the catalyst surface.
W ramach niniejszej rozprawy doktorskiej wykonano syntezę i modyfikację nowoczesnych, funkcjonalizowanych mikro- i mezoporowatych materiałów nieorganicznych. Badaniami objęto takie materiały jak: mezoporowata krzemionka (SBA-15) modyfikowana metalami przy użyciu metody MDD, materiały tlenkowe uzyskane na bazie hydrotakitu, nanometryczne układy tlenkowe Co-Ce-O, materiały o hierarchicznej strukturze porowatej otrzymane w wyniku impregnacji mezoporowatych krzemionek (typu SBA-15 i MCF) nanoziarnami zeolitu Beta, mezoporowaty zeolit Beta otrzymany metodą bez użycia szablonu mezoporów oraz zeolity ZSM-5 i Y kalcynowane w różnych temperaturach. Właściwości fizyko-chemiczne otrzymanych materiałów określono za pomocą takich technik jak: niskotemperaturowa sorpcja N2, dyfrakcja promieniowania rentgenowskiego, analizy TG i ICP, spektroskopie EPR, IR-DRIFT i UV-vis-DR, mikroskopia SEM i TEM, spektroskopia fotoelektronów wzbudzonych rentgenowsko (XPS) oraz techniki temperaturowo-programowane (NH3-TPD i H2-TPR). Otrzymane materiały zostały przebadane w roli katalizatorów niskotemperaturowego (250–500°C) rozkładu N2O. Podtlenek azotu jest jednym z gazów cieplarnianych o długim czasie życia w atmosferze (ok. 150 lat) i wysokim współczynniku GWP (ok. 310 razy większy od GWP dla CO2). Fabryki produkujące kwas azotowy( V) stanowią największe źródło emisji N2O spośród przemysłu chemicznego, a komercyjne technologie zmniejszające emisję tego szkodliwego tlenku do atmosfery nie są dostępne. Wszystkie przebadane katalizatory były aktywne w procesie rozkładu N2O, aczkolwiek największą aktywnością odznaczały się dwie grupy materiałów: nanometryczne układy Co-Ce-X otrzymane metodą odwróconej mikroemulsji oraz SBA-15 modyfikowany Rh i Cu, Fe, Ti albo Al metodą MDD. 100% konwersji N2O w obecności katalizatora Co-Ce-X osiągnięto w temperaturze ok. 400°C, a przy użyciu mezoporowatej krzemionki modyfikowanej Rh w temperaturze ok 450°C. Stwierdzono, że za wysoką aktywność próbek z serii Co-Ce-X odpowiedzialny jest spinel Co3O4 (centrum redox). Aczkolwiek jego aktywność została wzmocniona obecnością ceru zwiększającego mobilność tlenu na powierzchni katalizatora. - Źródło:
-
Wiadomości Chemiczne; 2015, 69, 3-4; 297-315
0043-5104
2300-0295 - Pojawia się w:
- Wiadomości Chemiczne
- Dostawca treści:
- Biblioteka Nauki
Artykuł